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新聞速遞 | 王格慧課題組關于我國灰霾研究獲得新進展——高氨條件下HONO的大量形成可提升我國大氣氧化能力并促進霧霾污染發生近日華東師范大學地理科學學院王格慧教授團隊聯合浙江大學和復旦大學，針對我國灰霾天高濃度氨氣與大氣氧化性開展相關研究，并取得了重要進展。該團隊利用煙霧箱系統驗證了高濃度氨氣的存在可以通過促進NO2與還原性氣體SO2發生氧化還原反應促進強氧化性物質亞硝酸氣（HONO）的生成與累積，提出環境中還原性氣體氨氣的大量存在會較大程度提升我國大氣環境的氧化能力，從而進一步促進霧霾污染的發生。相關研究成果以“Abundant NH3 in China Enhances Atmospheric HONO Production by Promoting the Heterogeneous Reaction of SO2 with NO2”為題發表在大氣科學與環境科學類期刊Environmental Science & Technology上（Environ. Sci. Technol. 2019, 53, 14339−14347）。博士后葛雙雙為首作者，王格慧教授為通訊作者。
圖1中國兩大城市北京和西安冬季大氣環境中NH3和HONO夜間相關性分析 ((a) 北京觀測時間為2017年12月15號到2018年2月25號(b) 西安觀測時間為2012年11月17日到12月2號). HONO是大氣氧化劑OH自由基的重要來源，通過HONO光解產生的OH自由基對冬季大氣環境中OH自由基的貢獻可以達到60%。大氣環境中高濃度氧化劑的存在會進一步促進我國霧霾污染的發生。王格慧教授團隊通過多站點長期觀測發現，在我國不同城市地區，即使在重霾天氣條件下仍然可以監測到較高濃度的HONO，且HONO濃度與NH3濃度呈現非常好的正相關性（圖1）。通過煙霧箱模擬結果發現：在煙霧箱系統中，HONO的生成量與NH3呈現非常好的正相關性，與外場觀測結果一致（圖2）。證明高濃度氨氣的存在會促進大氣中HONO的累積。
圖2 NO2/SO2/NH3/NaCl 煙霧箱反應體系中總HONO生成量隨NH3濃度變化趨勢（HONOT代表反應體系中生成的總的HONO濃度；RH=90%） 圖3 在90%濕度且無人為引入種子條件下HONO濃度隨時間的變化情況（煙霧箱內NO2, SO2 以及 NH3的初始濃度分別為0.6 ppm, 0.6 ppm和1.0 ppm） 王格慧教授團隊指出NO2與SO2發生氧化還原反應是大氣環境中HONO的重要來源之一，而氨氣通過促進NO2二聚體(N2O4)發生分解反應對大氣中HONO濃度的影響作用基本可以忽略(圖3)。在平面水膜上高濃度氨氣對HONO生成的作用呈現趨于飽和狀態，但是氣溶膠相上HONO的生成量隨著氨氣濃度的增加呈現指數增長變化(R2=0.91) (圖4)。NO2在NaCl氣溶膠液滴上的攝取系數可以達到2.0×10-5 -1.7×10-4，比在純水中的吸收系數高3-4個數量級。因此，高濃度氨氣在我國重霾污染天氣條件下會進一步促進HONO的生成與累積。
圖4 煙霧箱系統內HONO濃度隨NH3濃度變化趨勢分析((a)煙霧箱壁表面上生成HONO(HONOc); (b)氣溶膠顆粒物相生成HONO(HONOA); (c)氨氣對顆粒物比表面積影響；(d)氣溶膠相中HONO生成量隨顆粒物比表面積變化趨勢） 作者通過實驗模擬結果推算得出，NO2在氣溶膠液滴上產生的HONO生成量占煙霧箱體系中總HONO生成量的4-33%，表明了氣溶膠顆粒物對于HONO的生成存在重要貢獻。由于NH3、SO2和NO2在我國大氣環境中大量共存，NH3對HONO形成的正向促進效應可以提高我國霧霾天氣狀況下的大氣氧化能力，進一步產生較高濃度的二次顆粒物，加重大氣顆粒物污染（圖5）。自2013年以來，由于國家加強SO2排放的管控力度，我國許多城市的霧霾污染減輕明顯。但是在我國，尤其是華北平原地區，顆粒物污染程度仍然要遠遠高于發達國家，同時也高于WHO的標準。王格慧教授團隊的研究結果指出：進一步加強對NH3排放的管控可能是下一步有效減輕我國霧霾污染的重要手段。
詳見原文：Shuangshuang Ge, Gehui Wang*, Si Zhang, Dapeng Li, Yuning Xie,Can Wu, Qi Yuan, Jianmin Chen, Hongliang Zhang. Abundant NH3 in China enhances atmospheric HONO production by promoting the heterogeneous reaction of SO2 with NO2. Environmental Science & Technology, 2019, 53, 14339−14347. DOI: 10.1021/acs.est.9b04196 LOPAP（HONO）亞硝酸分析儀鏈接： http://m.jennyestore.cn/weiside666/products/16685407.html 氨氣分析儀連接： http://m.jennyestore.cn/weiside666/products/16685564.html |
